清華大學(xué)朱永法和香港大學(xué)郭燕報道了氫鍵有機框架中以微孔約束激子轉(zhuǎn)移為主的光催化犧牲析氫,,并發(fā)表在Nature Catalysis雜志上,影響因子40.706,。
具有一維通道微孔的有機骨架因其孔隙結(jié)構(gòu)提供豐富的反應(yīng)位點并能加速傳質(zhì)過程成為具有應(yīng)用前景的優(yōu)質(zhì)材料,。以氫鍵有機骨架HOF-H4TBAPy中的微孔限制激子效應(yīng)和增強的光活性作為概念驗證,。在光照下,光生激子迅速轉(zhuǎn)移到相鄰微孔的內(nèi)表面,,將激子傳輸路徑縮短至1.88 nm,,從而顯著提高激子利用率。當(dāng)微孔通道長度不超過0.59 μm時,,HOF-H4TBAPy的犧牲性光催化H2產(chǎn)率達到357.93 mmol·h-1·g-1,,420 nm處的表觀量子產(chǎn)率為28.6%。
此外,還在一個太陽光照下證明了0.5 m2 HOF-H4TBAPy負載纖維上穩(wěn)定的析氫反應(yīng),,其速率為1.03 mol·day-1·m-2,。在模擬陽光下進行的室內(nèi)測試顯示出有希望的制氫活性,表明基于HOF的設(shè)備具有大規(guī)模氫氣生產(chǎn)的潛力,。
圖1. HOF-H4TBAPy的光催化H2演化性能,。
本文實驗所使用的反應(yīng)設(shè)備為泊菲萊科技爆款產(chǎn)品Labsolar-6A全玻璃自動在線微量氣體分析系統(tǒng)。這是Labsolar-6A繼Nature(文章→Reconstructed covalent organic frameworks)和Nature Energy(文章→Greenhouse-inspired supra-photothermal CO2 catalysis)后又一Nature系列頂刊,。
文中0.5 m2平板式反應(yīng)器為泊菲萊科技提供的PLR-SPR系列平板式光化學(xué)反應(yīng)裝置,,該裝置前身是泊菲萊科技受中科院大連化物所李燦院士團隊委托定制研發(fā)的5 m2直接太陽光陣列式平板光化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng),可在太陽光的直接照射作用下進行大面積光化學(xué)反應(yīng),,反應(yīng)中產(chǎn)生的氣體不收集,,僅保留光反應(yīng)后的溶液。
本文所使用的PLR-SPR系列平板式光化學(xué)反應(yīng)裝置是在直接太陽光陣列式平板光化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)的基礎(chǔ)上,,新增氣液分離模塊和氣體收集模塊,,用于定量分析小試放大實驗產(chǎn)生的氣體產(chǎn)物。
注:以上圖片及視頻均出自本文及相應(yīng)支撐材料,。
PLR-SPR系列平板式光化學(xué)反應(yīng)裝置現(xiàn)已被多家科研機構(gòu)使用,。
泊菲萊科技經(jīng)過17年的發(fā)展,累計發(fā)明專利,、國際 PCT 專利,、實用新型專利和軟件著作權(quán)等幾十余項自主知識產(chǎn)權(quán),與國內(nèi)外千余所高校,、科研院所和研究機構(gòu)有著密切合作,,更是與多個頂尖科研實驗室有著深入的研產(chǎn)合作,共同研發(fā)更適用于當(dāng)下科研需求的新產(chǎn)品和示范性工程裝置,。通過不斷探索和革新,,泊菲萊科技的技術(shù)研究與產(chǎn)品開發(fā)能力已被多次驗證,,并得到業(yè)內(nèi)各科研機構(gòu)的廣泛認可,,以大連化物所和清華大學(xué)為例,泊菲萊定制的示范性工程裝置為其科學(xué)研究帶來了實質(zhì)幫助并已取得重大科研成果,。