清華大學(xué)朱永法和香港大學(xué)郭燕報(bào)道了氫鍵有機(jī)框架中以微孔約束激子轉(zhuǎn)移為主的光催化犧牲析氫,并發(fā)表在Nature Catalysis雜志上,,影響因子40.706,。
具有一維通道微孔的有機(jī)骨架因其孔隙結(jié)構(gòu)提供豐富的反應(yīng)位點(diǎn)并能加速傳質(zhì)過(guò)程成為具有應(yīng)用前景的優(yōu)質(zhì)材料。以氫鍵有機(jī)骨架HOF-H4TBAPy中的微孔限制激子效應(yīng)和增強(qiáng)的光活性作為概念驗(yàn)證,。在光照下,,光生激子迅速轉(zhuǎn)移到相鄰微孔的內(nèi)表面,將激子傳輸路徑縮短至1.88 nm,,從而顯著提高激子利用率,。當(dāng)微孔通道長(zhǎng)度不超過(guò)0.59 μm時(shí),HOF-H4TBAPy的犧牲性光催化H2產(chǎn)率達(dá)到357.93 mmol·h-1·g-1,,420 nm處的表觀量子產(chǎn)率為28.6%,。
此外,還在一個(gè)太陽(yáng)光照下證明了0.5 m2 HOF-H4TBAPy負(fù)載纖維上穩(wěn)定的析氫反應(yīng),,其速率為1.03 mol·day-1·m-2,。在模擬陽(yáng)光下進(jìn)行的室內(nèi)測(cè)試顯示出有希望的制氫活性,表明基于HOF的設(shè)備具有大規(guī)模氫氣生產(chǎn)的潛力,。
圖1. HOF-H4TBAPy的光催化H2演化性能,。
本文實(shí)驗(yàn)所使用的反應(yīng)設(shè)備為泊菲萊科技爆款產(chǎn)品Labsolar-6A全玻璃自動(dòng)在線微量氣體分析系統(tǒng)。這是Labsolar-6A繼Nature(文章→Reconstructed covalent organic frameworks)和Nature Energy(文章→Greenhouse-inspired supra-photothermal CO2 catalysis)后又一Nature系列頂刊,。
文中0.5 m2平板式反應(yīng)器為泊菲萊科技提供的PLR-SPR系列平板式光化學(xué)反應(yīng)裝置,,該裝置前身是泊菲萊科技受中科院大連化物所李燦院士團(tuán)隊(duì)委托定制研發(fā)的5 m2直接太陽(yáng)光陣列式平板光化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng),可在太陽(yáng)光的直接照射作用下進(jìn)行大面積光化學(xué)反應(yīng),,反應(yīng)中產(chǎn)生的氣體不收集,,僅保留光反應(yīng)后的溶液。
本文所使用的PLR-SPR系列平板式光化學(xué)反應(yīng)裝置是在直接太陽(yáng)光陣列式平板光化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)的基礎(chǔ)上,,新增氣液分離模塊和氣體收集模塊,,用于定量分析小試放大實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生的氣體產(chǎn)物,。
注:以上圖片及視頻均出自本文及相應(yīng)支撐材料。
PLR-SPR系列平板式光化學(xué)反應(yīng)裝置現(xiàn)已被多家科研機(jī)構(gòu)使用,。
泊菲萊科技經(jīng)過(guò)17年的發(fā)展,累計(jì)發(fā)明專利,、國(guó)際 PCT 專利,、實(shí)用新型專利和軟件著作權(quán)等幾十余項(xiàng)自主知識(shí)產(chǎn)權(quán),與國(guó)內(nèi)外千余所高校,、科研院所和研究機(jī)構(gòu)有著密切合作,,更是與多個(gè)頂尖科研實(shí)驗(yàn)室有著深入的研產(chǎn)合作,共同研發(fā)更適用于當(dāng)下科研需求的新產(chǎn)品和示范性工程裝置,。通過(guò)不斷探索和革新,,泊菲萊科技的技術(shù)研究與產(chǎn)品開(kāi)發(fā)能力已被多次驗(yàn)證,并得到業(yè)內(nèi)各科研機(jī)構(gòu)的廣泛認(rèn)可,,以大連化物所和清華大學(xué)為例,,泊菲萊定制的示范性工程裝置為其科學(xué)研究帶來(lái)了實(shí)質(zhì)幫助并已取得重大科研成果。