華南理工大學(xué)葉代啟教授團隊在《ACS Catalysis》上發(fā)表了一篇有關(guān)光熱催化CO?逆水煤氣轉(zhuǎn)化(RWGS)反應(yīng)的重大成果的文章。該研究設(shè)計了一種基于聚光太陽能系統(tǒng)的光熱催化裝置,用于高效驅(qū)動CO?逆水煤氣變換(RWGS)反應(yīng),將CO?轉(zhuǎn)化為CO燃料。研究團隊開發(fā)了一種新型Ni−C−In(Ni/C−In?O?)催化劑,通過碳摻雜和鎳團簇修飾,實現(xiàn)了在模擬太陽光(1521.9 mW/cm²)和自然陽光下的高活性與穩(wěn)定性。實驗結(jié)果表明,該催化劑在無外部加熱條件下(僅依靠光致熱),CO選擇性達100%,CO產(chǎn)率為20.96 mmol g?¹ h?¹,太陽能-化學(xué)轉(zhuǎn)化效率達26%。結(jié)合準(zhǔn)原位XPS和DFT理論計算,揭示了碳與鎳團簇間的不對稱相互作用可優(yōu)化催化劑電子結(jié)構(gòu),降低關(guān)鍵反應(yīng)步驟的能壘,為光熱催化劑設(shè)計提供了新思路。
No.1 協(xié)同催化機制
Ni−C−In催化劑中碳摻雜形成的間隙碳與鎳團簇產(chǎn)生不對稱相互作用,通過DFT計算證實該結(jié)構(gòu)可增強光吸收能力,優(yōu)化H?解離和CO?活化過程,降低RWGS反應(yīng)中HCOO* 生成與脫氫步驟的能壘,接近熱力學(xué)平衡限制。
No.2 抗硫穩(wěn)定性與實際應(yīng)用潛力
催化劑在含SO?氣氛中仍保持高活性(CO產(chǎn)率下降僅15%),且在連續(xù)兩天的自然陽光測試中表現(xiàn)穩(wěn)定,為規(guī)模化太陽能燃料生產(chǎn)提供了可行性驗證。
No.3 高效聚光催化系統(tǒng)
設(shè)計了基于菲涅爾透鏡的聚光太陽能裝置,將模擬太陽光(44.6 mW/cm²)聚焦至1521.9 mW/cm²,實現(xiàn)催化劑表面局部高溫(352−417℃),顯著提升CO?轉(zhuǎn)化率(33.26%)和太陽能利用效率(26%)。
圖 1. 不同條件下光熱 CO?轉(zhuǎn)化率對比:(a) 不同碳含量的 In?O?基催化劑;(b) 不同 Ni 負(fù)載量的 Ni 基催化劑;(c) Ni/C−In?O?催化劑在不同光強下的性能(插圖:紅外相機記錄的溫度分布圖);(d) Ni/In?O?和 Ni/C−In?O?的熱催化 CO?轉(zhuǎn)化率曲線;(e) SO?對光熱催化 CO?轉(zhuǎn)化率的影響;(f) 催化劑性能對比;(g, h) Ni/C−In?O?在自然陽光下連續(xù)兩天的光熱參數(shù)(CO?轉(zhuǎn)化率、溫度、光照強度)(插圖:自然陽光實驗裝置照片)
圖 2. 催化劑的 SEM 和 TEM 表征:(a) In?O?;(b, d, e) Ni/In?O?;(c, f, g) Ni/C−In?O?;(h) Ni/C−In?O?的 HAADF-STEM 圖像及選定區(qū)域(A、B)的亮度強度分布;(k−o) Ni/C−In?O?的 TEM-EDX 元素映射。
圖 3. 催化劑的 XPS 和 XAFS 分析:(a) C 1s;(b) O 1s;(c) Ni 2p 的 XPS 譜圖;(d) Ni K 邊 XANES 光譜;(e) FT-XAFS 光譜;(f) Ni/In?O?和 Ni/C−In?O?的 FT-XAFS 擬合曲線;(g−i) Ni/C−In?O?、Ni/In?O?和 Ni 箔的小波變換(WT)。
圖 4. 準(zhǔn)原位 XPS 分析:(a) C 1s;(b) O 1s;(c) Ni 2p 在 Ni/C−In?O?上的譜圖;(d−f) Ni/C−In?O?和 Ni/In?O?在 H?還原和 CO?加氫反應(yīng)后的表面物種變化趨勢。
圖 5. DFT 計算結(jié)果:(a) Ni/In?O?和 Ni/C−In?O?的電荷密度差及 Bader 電荷分析;(b) Ni/C−In?O?的功函數(shù);(c) H?解離能壘對比;(d, e) CO?加氫至 CO 的反應(yīng)路徑及能壘。
這類戶外的聚光太陽能系統(tǒng),受制于天氣條件與地球自轉(zhuǎn)公轉(zhuǎn)的周期性變化,會導(dǎo)致催化劑表面光強分布呈現(xiàn)顯著波動。因此在實驗階段,擁有一款能夠持續(xù)穩(wěn)定輸出超高光強、覆蓋寬光譜范圍的光源尤為關(guān)鍵。泊菲萊科技推出的PLS-SME400E H1氙燈光源正是滿足這一需求的理想選擇,為光熱催化研究提供強有力支持。
No.1 超強光強輸出
PLS-SME400E H1氙燈光源搭配了總光功率達100 W的燈泡,使其具備超強的光強輸出能力,能夠輕松達到實驗所需的高光強水平。這種高光強輸出不僅有助于提升催化劑的活性,還能產(chǎn)生大量的熱能促進整個反應(yīng)的進程。因此,對于需要高強度光源支持的光熱催化實驗而言,PLS-SME400E H1氙燈光源無疑是理想的選擇。
No.2 全面光譜覆蓋
PLS-SME400E H1氙燈光源提供了從320~780 nm拓展至320~2500 nm的全光譜輸出,覆蓋了光熱催化實驗所需的所有光譜范圍,并且可以配合濾光片可以獲得:紫外光區(qū),可見光區(qū),近紅外光區(qū)及窄帶光。而由于該光源的超高光強使得在可見區(qū)和紫外區(qū)的光功率分別達到55 W和6 W。而這意味著,無論是需要特定波長的激發(fā)光,還是需要對整個光譜范圍內(nèi)的光響應(yīng)進行研究,PLS-SME400E H1氙燈光源都能輕松應(yīng)對,并為實驗提供充足的光譜和光強輸出資源。
No.3 穩(wěn)定光源輸出
為了確保實驗結(jié)果的準(zhǔn)確性和可靠性,PLS-SME400E H1氙燈光源采用了先進的光學(xué)反饋技術(shù)。這一技術(shù)能夠?qū)崟r監(jiān)測光源輸出的穩(wěn)定性,并根據(jù)反饋信號自動調(diào)節(jié)光源參數(shù),確保光源輸出的長期穩(wěn)定性。而該款氙燈可以保證在8小時內(nèi)的周期不穩(wěn)定性低于±3%,這樣持續(xù)穩(wěn)定的高強度輸出有利于分析催化劑在整個反應(yīng)過程中的活性、反應(yīng)速率以及產(chǎn)物的選擇性,更便于研究催化劑的催化機理。
No.4 智能操控體驗
PLS-SME400E H1氙燈光源還集成了定時關(guān)機與電腦控制功能,為科研工作者帶來了前所未有的智能操控體驗。通過簡單的設(shè)置,就可以實現(xiàn)光源的自動開關(guān)機,無需人工干預(yù)。同時,電腦控制功能的加入,使得科研人員可以遠(yuǎn)程監(jiān)控和調(diào)節(jié)光源參數(shù),大大簡化了操作流程,提升了實驗效率。
寫在最后
光熱催化技術(shù)作為實現(xiàn)太陽能高效利用的重要途徑,正逐步成為科研和工業(yè)界的熱點。而PLS-SME400E H1氙燈光源憑借超高光強輸出以及持久穩(wěn)定的特性,為光熱催化研究提供了強大的光源支持。未來,隨著科研的不斷深入和技術(shù)的不斷進步,相信光熱催化技術(shù)將在能源領(lǐng)域發(fā)揮更加重要的作用,而泊菲萊也將成為推動這一領(lǐng)域發(fā)展的重要力量。
文獻信息
S Mo, S Li, J Zhou, Asymmetric Interaction between Carbon and Ni-Cluster in Ni–C–In Photothermal Catalysts for Point-Concentrated Solar-Driven CO? Reverse Water–Gas Shift Reaction,ACS Catalysis,2025, 15, 4, 2796–2808.