就在最近，《Advanced Materials》雜志發(fā)表了重慶大學周小元教授團隊在光催化CO?還原領域的一項重要研究進展。基于金屬配位思想，他們提出利用前驅體硫脲分子在聚合形成CN基底前分離錨定單原子的原位合成策略，成功實現(xiàn)單原子催化劑（SACs）的高負載、宏量制備。
以Cu SACs為例，單批次可生成3.565 kg，金屬單原子的負載量達到16.03 mol%，這種催化劑還能實現(xiàn)CO?到HCOOH的高活性（274.88 μmol·g?¹·h?¹）和高選擇性（> 99%）轉化，處于世界領先水平。此外，該方法具有普適性，可推廣至其他元素SACs的合成，開辟了SACs工業(yè)化應用的新前景。文章中使用的CO?還原反應設備為泊菲萊PLR MFPR-I多功能光化學反應儀。
團隊受到金屬配位絡合物知識的啟發(fā)，提出了一種新穎的金屬配位路線，該路線主要是通過配體（如縮二脲）與金屬離子在水溶液中的快速絡合形成配合物，然后將配合物進行原位熱聚合，以實現(xiàn)高負載，大劑量制備。
要點一：球差電鏡+同步輻射+DFT計算等表征證明大劑量，高負載單原子成功制備
通過使用硫脲和各種過渡金屬鹽作為前軀體，并預先進行縮脲反應，實現(xiàn)金屬離子的有效分離錨定。隨后，僅需一步簡單的熱處理，即可生成高負載、大劑量的單原子催化劑。
要點二：高負載密度單原子能有效提高CO?向HCOOH的轉化效率且具有普適性
如圖4所示，本底CN表現(xiàn)出很低的催化活性，但是隨著Cu單原子的引入，在Cu/CN上會產(chǎn)生大量的HCOOH和少量的CH?/CO，這表明Cu單原子的引入對催化劑的活性提升發(fā)揮了重要作用。特別地，隨著單原子的負載量的增加，其光催化性能也隨之提高。結果顯示催化活性依賴于單原子的負載量，可以通過調(diào)控負載量的方式來增加更多的活性位點，進而提升催化劑的光催化性能。
為了進一步拓展這種金屬配位策略的普適性，團隊也將該金屬配位策略推廣到其他過渡金屬，以實現(xiàn)一系列過渡金屬SACs（M/CN，M = Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu 和 Zn）的工業(yè)規(guī)模合成。該方法的優(yōu)點在于金屬離子與縮二脲快速絡合，避免了多步洗滌和加熱，有利于避免質量損失，進而實現(xiàn)SACs的規(guī)模化生產(chǎn)。最重要的是，該方法的關鍵是可以實現(xiàn)金屬和酰胺基團之間最大化的鍵合，可以實現(xiàn)高密度金屬負載。
該研究探索了一條具有低成本，大規(guī)模制備SACs的途徑，為潛在的工業(yè)應用提供了可能。
PLR MFPR-I多功能光化學反應儀具備4大特點：
1、可實現(xiàn)光熱壓多場協(xié)同催化
設備反應體系溫度最高可達180℃（控溫精度±0.5℃），壓力最大可達0.9 MPa，可實現(xiàn)較寬的溫度和壓力調(diào)節(jié)，實現(xiàn)光熱壓多場協(xié)同催化；
2、全自動在線取樣
內(nèi)置取樣閥組，可實現(xiàn)與色譜聯(lián)用，在180℃高溫和50 kPa~0.9 MPa不同壓力條件下均可進行全自動在線取樣，提高實驗效率，減少人為誤差；
3、兼容性強
多功能釜蓋結合頂照和側照多樣化照射方式，可兼容光催化、光電催化和光熱催化CO?還原反應；
4、集成化程度高
反應系統(tǒng)集成加熱、攪拌和自動取樣模塊于一體，體積小巧節(jié)省空間。
咨詢請撥打：400-116-1365
在PLR MFPR-I多功能光化學反應儀的助力下，周小元教授團隊在近兩年內(nèi)發(fā)表了多篇高影響因子文章，這些文章均使用了該設備！
